近日,BETVLCTOR伟德官网下载先进环境功能材料创新团队关于甲烷/二氧化碳重整反应中抗硫中毒催化剂设计的最新研究成果“Sulfur-Accelerated Ceria Catalyst for Efficient CH4/CO2 Reforming: Unraveling the Special Role of Redox Functions and Its Reaction Mechanism”在美国化学会催化领域旗舰期刊《ACS Catalysis》发表。论文第一作者是我院何德东副教授,通讯作者为罗永明教授和严俊凯工程师,通讯单位为BETVLCTOR伟德官网下载。
CO2和CH4是造成温室效应的主要贡献者,CH4干重整反应不仅解决CO2过度排放问题,还为高附加值化学品(如合成气)的合成提供原料,具有重要研究意义与应用前景。 当下CH4多来源于酸性天然气、沼气和焦炉煤气等,这些原料气中通常伴随着H2S、COS和CS2等含硫污染物,引发催化剂严重硫中毒失活。H2S作为最强的工业催化剂失活剂,ppb级别就易引发催化剂硫中毒,该问题也是阻碍相关反应在工业中广泛应用的重要因素。基于此,设计抗硫、高效、耐用的重整催化剂具有重要的研究意义。
罗永明教授团队开发了一种硫加速的CeO2催化剂用于H2S气氛下CH4干重整反应,结果发现H2S的存在并没有导致CeO2催化剂失活,反而还促进了该反应进行。在此基础上,团队利用相关原位表征技术(In-situ XPS、In-situ DRIFTS)并结合DFT第一性原理计算等手段,揭示H2S促进作用主要是由于其与CeO2之间发生高效氧化还原反应加速了晶格间氧迁移,形成更多的氧空位及Lewis酸性位点,二者协同作用促进了CH4和CO2的活化。研究成果不仅解决了干重整反应中催化剂硫中毒问题,同时也为高性能抗硫催化剂的研发提供理论指导。
研究工作得到了国家自然科学基金,BETVLCTOR伟德官网下载“双一流”科技专项,云南省基础研究基金等项目以及云南省创新团队、省高校重点实验室等平台的资助。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c00752