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磷化工团队在《Advanced Functional Materials》上发表双层Fe-N4/Co-N4单原子催化剂的研究成果

文章来源:曹小华     发布时间:2024年03月31日     点击数:

燃料电池具有能量密度高、环境友好等优点,在便携式电子设备等领域均展现出良好的应用潜力,但其规模化应用受制于催化剂成本高及活性与耐久性不足的关键瓶颈问题。因此,亟需研究高效率、稳定且低成本的催化剂。

非贵金属单原子Fe-N/C(Co-N/C)催化剂是最有前景的一类燃料电池催化剂,其活性位点为平面Fe-N4(Co-N4)配位结构。由于Fe-N4(Co-N4)的TOF小于Pt,因此Fe-N/C(Co-N/C)的催化活性仍难以达到Pt催化剂的水平。调控单原子活性中心的配位结构,以提高其TOF,是实现单原子催化剂性能提升的有效策略。基于此,本研究开发了一种单原子与单分子耦合策略,将含Fe-N4位点的FePc大环分子锚定在具有Co-N4位点的单原子钴催化剂(CoSAC)上,获得表层Fe-N4和次层Co-N4叠排结构的CoSAC@FePc。理论计算和实验研究证实,次层Co-N4可以促使更多电子填充Fe活性中心的dz2轨道,弱化活性中心与中间产物的结合作用,从而降低反应能垒,实现催化性能的提升。最后,将CoSAC@FePc作为阴极催化剂,构建液态和固态锌-空气燃料电池,其实用性得到了验证。

CoSAC@FePc催化剂的制备及形貌结构表征

上述研究以“Molecular Fe─N4Moieties Coupled with Atomic Co─N4Sites Toward Improved Oxygen Reduction Performance”为题,发表在材料科学领域权威Top期刊《Advanced Functional Materials》上。论文的第一作者为我院2021级硕士研究生谢鹏飞,通讯作者为李金成副教授、韩国科学技术院Kim教授及美国华盛顿州立大学丁世超博士。该研究工作得到了国家自然科学基金(52102046)、云南省优青(202301AW070016)及云南省应用基础研究基金(202201AU070113)的资助。

论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202314554