近些年，甲烷（CH4）和二氧化碳（CO2）作为温室气体，其大量排放造成了全球变暖和气候变化。甲烷干重整（DRM，CH4+CO2→2H2+2CO，∆H0 298K=+247kJ/mol）作为一种实现两者高效资源化利用的理想技术路线之一，为将其转化为有价值的合成气提供了有效途径，通过调节H2/CO比，可进一步转化为各类高附加值化学品（如甲醇、低碳烯烃等）。与贵金属作为活性组分相比，镍（Ni）基催化剂具有活性高、资源丰富、成本低等优点，被认为在DRM反应中具有大规模工业应用的可行性。然而，当前面临的主要问题是：高温下活性组分Ni热敏感性高，极易迁移、团聚甚至烧结，使其难于保持高度分散，造成Ni活性相催化效率快速下降，积碳量急剧增加，甚至Ni活性相因烧结永久失活。
鉴于上述挑战，BETVLCTOR伟德官网下载磷化工团队设计和制备出一种新型“金属-酸”双功能Ni@S-1分子筛催化剂。其核心思想是利用硅基分子筛物理和化学的双重限域特性，通过巧妙控制Ni@S-1分子筛中Ni前驱体配合物的配位环境构建了两类羟基化镍层状硅酸盐结构，进而演化形成协同活性位。所研发的Ni0.44@S-1催化剂在750℃、100 L·gcat-1·h-1的条件下，具有几乎相近的CH4和CO2转化率（85.1%和88.7%）、较高的H2/CO摩尔比（约为1）和良好的长周期催化稳定性，且在100h内无活性损失，优于其他文献所报道的催化剂。详细的表征表明，这种优异的催化行为得益于分子筛微孔中高度均匀的Ni纳米颗粒（3-5 nm）与还原态的2:1镍层状硅酸盐上的配位不饱和Ni2+位点大量形成的Lewis酸位点之间的协同作用。此外，运用原位红外光谱技术进一步揭示了DRM反应过程中“过程碳”种的生成与消除之间的良性平衡是提高催化剂抗碳性能的原因。本设计可为同时具有抗结焦和抗烧结性能的新型镍基催化剂的开发提供新的视角。
上述研究成果以《Small-sized Ni nanoparticlesembedded nickel phyllosilicate as a metal-acid bifunctional zeolite catalyst for cooperatively boosting CO2-CH4 reforming》为题发表在能源领域TOP学术期刊《Fuel》上。同时，该论文入选2023年度ESI高被引论文。BETVLCTOR伟德官网下载为论文第一署名单位，硕士研究生黄承明为论文第一作者，祖运副教授为论文通讯作者，该研究工作得到了国家自然科学基金、云南省基础研究项目基金，云南省“兴滇英才支持计划”青年人才专项以及云南省磷化工节能与新材料重点实验室平台的资助。论文链接：https://doi.org/10.1016/j.fuel.2022.125957
