近日,BETVLCTOR伟德官网下载磷化工团队联合中石化北京石油化工科学研究院舒兴田院士团队围绕含磷分子筛催化剂设计的最新研究成果“Reinforcement and reconfiguration of framework Al in P@ZSM-5 zeolite via in-situ phosphating strategy for efficient methanol-to-propylene”在环境和能源催化领域著名学术期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy(IF=22.1)发表。我院与石科院联合培养博士研究生张宜民为论文第一作者,祖运副教授和梅毅教授为共同通讯作者。
工业上重要的H-ZSM-5分子筛的磷化不仅可以调变分子筛的酸性和骨架稳定性,而且还可以优化产物在多相催化中的分布。但现有磷化策略面临着磷分散差、利用率低,以及与骨架铝相互作用机制不明确等问题。因此,亟待研发一种新的磷改性方法用于稳定ZSM-5分子筛骨架铝,以提高磷原子经济性。
基于此,磷化工团队首次成功设计合成出四丙基氢氧化鏻模板剂,并被证实为MFI型分子筛有机模板剂库的新成员。采用此模板剂开辟了在无钠体系中一步定制合成P@ZSM-5分子筛的新尝试。合成的P@ZSM-5分子筛在经过空气焙烧后,形成了由磷铝相互作用产生的四配位双齿PIV-O2-AlIV结构,并均匀分散于分子筛孔道中。令人欣喜的是,这种新结构赋予了P@ZSM-5分子筛优异水热稳定性,并强化了Brønsted酸酸性。甲醇制丙烯试验表明,直接合成的P@ZSM-5沸石分子筛展现出令人羡慕的丙烯选择性(60.4%)和超长的催化寿命(180h,WHSV=1h-1)。含磷模板的新颖设计理念为含磷分子筛催化剂的生产模式开辟了一条新途径,并在未来促进对“磷-分子筛”化学的理解。
上述研究工作得到了国家自然科学基金(22362019,22068019)、云南省基础研究项目基金(202301AT070445,202101BE070001-031)、云南省重大专项(202202AG050001)、云南省“兴滇英才支持计划”青年人才专项以及云南省磷化工节能与新材料重点实验室平台的资助。
论文链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124292